电子科技大学基础院崔春华教授团队在Angewandte Chemie发表水自由基合成“原始汤”最新成果

         近日，基础与前沿研究院崔春华教授团队在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）发表题为《Ionized Water Facilitates the Sustainable Radical-Mediated Reduction of CO2 to Multi-Carbon Hydrocarbons and Oxygenates》的研究论文，博士后李磊为论文第一作者、崔春华教授为论文通讯作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。

       该研究揭示了早期地球环境中，仅通过紫外光照射溶解有CO2的水溶液即可实现CO2向生命基础有机分子的转化机制，为生命起源的”原始汤”理论提供了重要实验证据。理解地球生命的化学起源，或许能帮助我们回答宇宙中是否普遍存在生命这一终极问题。

图1 多种含碳自由基偶联模式组成多碳拼图

       生命如何从无机分子演化而来？这一直是科学界的重大谜题。研究团队通过精巧的实验设计，模拟早期地球环境，发现仅需紫外光照射H2O+CO2体系，无需任何催化剂，即可产生一系列C1-C6有机分子，包括甲烷、甲醇、乙酸盐、乙烷、酒石酸盐、苹果酸盐、琥珀酸二甲酯等10余种生命基础构建模块。”这就像重现了地球早期’原始汤’中的化学反应”崔春华解释道，”我们证实H2O不仅是溶剂，更是反应介质，通过形成大量瞬态氧化还原自由基驱动CO2转化”。

       研究团队运用电子顺磁共振（EPR）、瞬态吸收光谱等先进技术，捕捉到水在紫外光作用下产生的四种关键自由基：H2O•+, •OH, e⁻aq,•H (H2O•+和e⁻aq特指水合前氢键电荷转移的瞬时过程)。其中, e⁻aq（还原电位-2.9 V）作为”超级还原剂”活化惰性CO2，而•H则参与后续加氢反应。目前，团队正进一步探索该机制与核酸、氨基酸等生命分子合成的关系。

       特别值得注意的是，团队发现了水自由基网络的动态平衡机制：氧化性自由基（H2O•+和 •OH）能将副产物（如甲酸盐、草酸盐）重新转化为活性中间体CO2•⁻阴离子自由基，实现反应的可持续进行。

该研究融合物理化学、行星科学和生命起源研究，具有多重创新价值：

        i. 提出无需矿物催化的CO2还原路径，解决”原始汤”理论中催化剂来源的争议；

        ii. 为地外生命探测提供新思路，火星等具有液态水和紫外辐射的行星可能发生类似反应；

        iii. 启发新型光化学体系设计，实现温和条件下CO2资源化利用。

        这项研究不仅为生命起源提供了新的化学视角，也为人工光合作用和无机碳转化提供了新的思路。

该研究工作受国家自然科学基金(22372027)的资助。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202505042