武汉大学陆庆全/戚孝天课题组在电催化氢化领域取得最新研究成果

通讯员高妍)近日,国际权威期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)在线发表了武汉大学高等研究院陆庆全课题组和化学与分子科学学院戚孝天课题组在有机电化学合成领域的最新研究成果,论文题目为“Electrocatalytic Hydrogenation of Olefins”。武汉大学高等研究院为该论文的第一署名单位。高等研究院博士研究生胡平和许文涛为共同第一作者,陆庆全教授和戚孝天教授为共同通讯作者。

烯烃氢化反应在合成化学领域占据着极为重要的地位。目前,烯烃氢化反应主要是以高压氢气和化学计量的氢化物作为氢源。从质量守恒和电荷守恒的角度出发,H2= 2H++ 2e,直接使用质子和电子作为氢源代替爆炸极限范围宽泛(4.0%~75.6%)的氢气无疑是更为绿色安全的。电催化氢化是实现这一设想的理想工具。然而,此前关于烯烃电氢化的研究主要集中于活化烯烃或者单/双取代烯烃,并且存在官能团兼容性差、反应效率低等问题。因此,开发一种高效的、高选择性的且可规模化的电催化氢化体系是该领域亟待解决的问题。

武汉大学陆庆全/戚孝天课题组在电催化氢化领域取得最新研究成果

图1 烯烃的电催化氢化

基于此,陆庆全课题组和戚孝天课题组利用商业化的二氯化铂作为催化剂前体,通过阴极还原原位生成高催化活性的铂纳米颗粒,直接使用质子和电子作为氢源,在高电流密度(高达133 mA/cm2)条件下实现了一/二/三/四取代烯烃的高化学选择性的电催化氢化反应。此外,该体系可以通过引入2,2-联吡啶作为配体调控铂催化剂反应活性,实现二烯烃化合物的高区域选择性(r.r. > 19:1)电催化氢化。

该研究工作得到了北京分子科学国家研究中心、国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、国家重点研发计划和武汉大学的支持,测试得到武汉大学科研公共服务条件平台的支持,DFT计算得到了武汉大学超算中心的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202501215

(供图:高等研究院 编辑:相茹)

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